Harmonic/nonharmonic model of graphene and its structural defects based on a tight binding interatomic potential

Abstract

En la presente Tesis, se introduce la teoría de un modelo lineal y no lineal para el estudio de los defectos estructurales en grafeno basado en potenciales interatómicos tipo tight binding. El mencionado modelo se basa en la teoría Discreta de Dislocaciones (DD) presentada por Ariza & Ortiz (2010) y en una extensión no lineal de dicha Teoría que combina: los modelos de constantes de fuerza obtenidos a partir de potenciales interatómicos, la Teoría de autodeformaciones y la transformada discreta de Fourier, para predecir la estructura y la energía asociada a defectos estructurales, en particular dislocaciones. Las constantes de fuerza representan la parte lineal de los potenciales interatómicos y se pueden obtener tanto numérica como analíticamente a partir de potenciales interatómicos tanto empíricos como semiempíricos. Entre los potenciales semiempíricos, se encuentran los potenciales tipo tight binding que representan un compromiso entre los potenciales empíricos y los métodos ab initio. La principal ventaja de los potenciales tipo tight binding es que nos permiten estudiar las propiedades electrónicas asociadas a los defectos en la red. Basándonos en el modelo lineal y no lineal presentado, y en el potencial tight binding descrito por Xu et al. (1992), se han investigado diferentes tipos de defectos estructurales en grafeno, tales como dislocaciones tipo glide y shuffle, dislocaciones parciales, defectos de empaquetamiento y bordes de grano. Además, se ha evaluado la estabilidad térmica de dichos defectos a temperatura constante usando para ello el código de dinámica molecular LAMMPS (Sandia National Laboratories Large Scale Atomic/Molecualr Massively Parallel Simulator) y el potencial empírico AIREBO (Adaptive Intermolecular Reactive Empirical Bond-Order) desarrollado por Stuart et al. (2000). Por otro lado, usando la formulación propuesta por Landauer y Büttiker y el potencial tight binding, se ha estudiado la transmisión electrónica a través de los defectos más comunes en los materiales policristalinos, como son los bordes de granos. Como conclusión final, se ha demostrado la capacidad del modelo presentado para predecir defectos estructurales en grafeno y sus propiedades electrónicas.

In this Thesis, we introduce a harmonic and nonharmonic model to investigate structural defects in graphene based on a tight binding interatomic potential. Such model is grounded on the Discrete Dislocation (DD) theory presented by Ariza & Ortiz (2010) and a nonharmonic extension of this theory which combines force constants models of interatomic potentials, the Theory of eigendeformations and the Discrete Fourier Transform, in order to predict the core structure of defects and its associated energy, particularly dislocations. Force constants represent the linear part of interatomic potentials and can be derived either numerically or analytically from both empirical or semiempirical interatomic potentials. Among semiempirical potentials, the tight binding potentials represent a compromise between empirical potentials and ab initio methods. The main advantage of the aforementioned potentials is that they allow us to study the electronic properties due to defects. Using the presented harmonic/nonharmonic model and the tight binding potential developed by Xu et al. (1992) in this work, we investigate diverse structural defects in graphene, such as glide and shuffle dislocations, partial dislocations, stacking faults and grain boundaries. Furthermore, we evaluate the thermal stability of these defects at finite temperature using the molecular dynamics code LAMMPS (Sandia National Laboratories Large Scale Atomic/Molecualr Massively Parallel Simulator) and the empirical potential AIREBO (Adaptive Intermolecular Reactive Empirical Bond-Order) by Stuart et al. (2000). On the other hand, within the Landauer-B¨uttiker formalism and the tight binding model by Xu et al. (1992), we also study the electronic transmission across the most common defect in polycrystals, i.e., grain boundaries. Finally, we illustrate by means of a number of applications the capability of such framework to predict topological defects in graphene and evaluate their electronic properties.