Synthèse, caractérisation et réactivité catalytique des nanoparticules d’or supportées sur argile et sur supports oxydes

Abstract

El objetivo principal de esta tesis doctoral es la preparación controlada de nanopartículas de oro estabilizadas con arcilla o polímeros, soportarlas sobre óxidos simples o mixtos basados en oxido de cerio y aplicarlas en varias reacciones catalíticas. En primer lugar se ha desarrollado un nuevo método de preparación que permite reducir el número de parámetros a controlar y mejorar la reproducibilidad y la estabilidad de los catalizadores. Las nanopartículas de oro preparadas se emplearon en i) la reacción de reducción de 4-nitrofenol a su correspondiente amina, una reacción sensible al tamaño de partículas, ii) la reacción de oxidación de CO y ii) la reacción de oxidación de glucosa para determinar la relación de actividad / estructura del catalizador. Se han obtenido resultados interesantes mostrando una mejora importante cuando la montmorillonita natural se emplea como agente estabilizante.

L’objectif de notre travail était la préparation contrôlée des nanoparticules d’or stabilisée par argile et PVA et supportés sur oxydes à base de cérine pour des applications dans le domaine de la catalyse hétérogène. Une nouvelle méthode de préparation a été mise au point. Elle permet de diminuer le nombre des paramètres à contrôler afin d’améliorer la reproductibilité et la stabilité des catalyseurs. L’influence de la nature de l’agent protecteur sur la taille et la dispersion des particules d’or a été étudiée, cette méthode nous a permis d’obtenir des particules sphériques d’environ 3-6 nm, par l’utilisation de la montmorillonite comme agent stabilisant. Ces nanoparticules d’or préparées ont été testées dans la réduction du 4-nitrophénol à son amine correspondant le 4-aminophénol qui est une réaction sensible à la taille des particules. Puis ils ont étés étudier dans la réaction d’oxydation du CO et glucose ont été choisies pour déterminer la relation d’activité de la structure du catalyseur. Des résultats intéressants d’activité catalytiques de nos catalyseurs dans ce type de réaction sont obtenus et cela quel que soit le type d’agent stabilisant utilisé, néanmoins l'utilisation de la montmorillonite en tant qu'agent stabilisant permet d'améliorer les performances catalytiques.

The objective of our work was the controlled preparation of gold nanoparticles stabilized by clay or PVA and supported on ceria-based oxides for applications in the field of heterogeneous catalysis. A new method of preparation has been developed. It makes it possible to reduce the number of parameters to be controlled in order to improve the reproducibility and the stability of the catalysts. The influence of the nature of the protective agent on the size and dispersion of gold particles was studied, this method allowed us to obtain spherical particles of about 3-6 nm, by the use of montmorillonite as a stabilizing agent. These prepared gold nanoparticles were tested in the reduction of 4-nitrophenol to its corresponding amine 4-aminophenol which is a particle size responsive reaction. Then they were studied in the oxidation reaction of CO and glucose were chosen to determine the activity relationship of the catalyst structure. Interesting catalytic activity results of our catalysts in this type of reaction are obtained and whatever the type of stabilizing agent used, nevertheless the use of montmorillonite as a stabilizing agent results in better catalytic performance.