Estudio de defectos topológicos en grafeno mediante un método no lineal basado en el potencial LCBOP

Abstract

En la presente tesis doctoral se presenta un estudio sobre cómo distintas configuraciones de dislocaciones y bordes de grano afectan a las propiedades del grafeno. Para ello se ha desarrollado un modelo lineal de constantes de fuerza interatómicas para el grafeno basado en el potencial LCBOPII [56] y la teoría discreta de dislocaciones de Ariza y Ortiz [3], que permite la introducción y estudio analítico de dislocaciones en las redes cristalinas, y ha sido particularizada para el grafeno [6]. Con el objetivo de obtener las posiciones atómicas de equilibrio de las redes con defectos y su correspondiente energía, se ha programado con el software LAMMPS un algoritmo no lineal que combina la relajación de la red con dinámica molecular con la minimización de la energía de la red con el gradiente conjugado. Este algoritmo hace uso de la primera versión del potencial LCBOP [55], implementada en LAMMPS. Se ha estudiado cómo evoluciona la topología y la energía de redes de grafeno con dislocaciones distribuidas de distintas formas, tanto en una sola lámina como en configuración bicapa, hallando en general resultados similares a los de la literatura disponible cuando los defectos están aislados. Sin embargo, se ha comprobado que ciertas configuraciones de dipolos de dislocación periódicamente distribuidos provocan twinning en grafeno, siendo ésta la primera vez que se ha observado este tipo de formación en una lámina de grafeno. Por ello, se ha evaluado la estabilidad térmica y transmisión electrónica de este tipo de configuraciones, usando para esto último la metodología presentada en Ref. [60]: la formulación de Landauer-Büttiker en combinación con un potencial tipo tight binding [99]. Por otro lado, se ha realizado un estudio similar de los defectos más comunes en materiales policristalinos, los bordes de grano. El estudio se ha centrado en las configuraciones asimétricas, pues son las más complejas y han sido menos tratadas. Además, son este tipo de bordes de grano los únicos que pueden abrir en el grafeno una banda prohibida de amplitud suficiente como para que el material pueda ser usado en el diseño de nanotransistores [104]. Por último, los modelos lineal y no lineal se han combinado con el método de elementos finitos BBM [12] para estudiar cómo la densidad de defectos Stone-Wales presente en la red de grafeno afecta a su rigidez.

In this thesis, we have studied how different configurations of dislocations and grain boundary structures modify some properties of graphene. In order to achieve this objective, we have developed a harmonic force constants model for graphene from LCBOPII potential [56] and the discrete dislocation theory of Ariza and Ortiz [3], that allows us to introduce and study analytically dislocations in crystal lattices, and has been particularized for graphene [6]. With the purpose of obtaining the atomic equilibrium positions of defective graphene lattices and its storage energy, we have built a nonlinear algorithm using the software LAMMPS that combines the relaxation of lattices by means of molecular dynamics with the minimization of the energy by using the conjugated gradient. This algorithm employs the first version of the LCBOP potential [55], implemented in LAMMPS. First, we have studied how the structure and the energy of graphene lattices with dislocations distributed in different ways evolve, both in a single layer and in a bilayer arrangement. On the one side, when the defects are isolated we have found similar results to those shown in the available bibliography, in general. On the other side, we have proved that some configurations of periodically distributed dislocation dipoles trigger twinning in graphene. This is the first time that twins are predicted computationally in a single graphene layer. Therefore, we have evaluated the thermal stability and the electronic transport of these type of defects. To study the electronic transmission we have employed the methodology presented in Ref. [60]: the Landauer-Büttiker formalism and a tight binding potential [99]. Furthermore, we have performed a similar study of the most common defects in polycrystals, the grain boundaries. We have focused on the asymmetric configurations since they are more complex and have been less investigated. Besides, only some specific asymmetric grain boundaries open a moderate transport gap of up to 1 eV, high enough to make graphene nanotransistors. Finally, the linear and nonlinear methods have been used in combination with the finite element Beam Based Method (BBM) [12] to investigate how the density of Stone-Wales defects in a graphene lattice modify its stiffness.