Determinación de 36Cl y 129I mediante espectrometría de masas con aceleradores

Abstract

Desde poco después del descubrimiento del fenómeno de la radiactividad, la comunidad científica fue consciente de la gran cantidad de información que se podía obtener a partir del estudio de la distribución de los radionucleidos en la naturaleza. Dentro de estos, son destacables aquellos radionucleidos cuyo periodo de semidesintegración es muy largo, puesto que pueden ofrecer información de procesos ocurridos en un instante pasado muy lejano, información que puede ser difícil de obtener por otros medios. Ocurre que, en algunas ocasiones, el largo periodo de semidesintegración se combina con una presencia muy escasa del radionucleido en las muestras naturales, de modo que se hace muy difícil, si no imposible, detectar algunos de ellos en determinadas matrices naturales mediante las técnicas radiométricas habituales. En estas técnicas, como es sabido, se determina el número de núcleos presente en la muestra a partir de la medida de las radiaciones emitidas en la desintegración de dichos núcleos. Entra en juego entonces el concepto de actividad, definido como el número de desintegraciones por unidad de tiempo que tienen lugar en la muestra, y que es igual al producto de la constante de semidesintegración del radionucleido en cuestión, λ, por el número de núcleos presentes en la muestra de este mismo radionucleido. En las condiciones que hemos comentado anteriormente, es posible que el nivel de fondo del detector sea muy superior a la propia tasa de recuento de la muestra imposibilitando su detección. Algunos ejemplos que podemos citar son el 10Be, 26Al, 36Cl, 41Ca o 129I, todos ellos de gran interés en diversos problemas geológicos, hidrológicos, biológicos, etc. En los últimos veinticinco año aproximadamente se ha desarrollado la técnica de Espectrometría de Masas con Aceleradores, conocida por su acrónimo en inglés, AMS (de Accelerator Mass Spectrometry). Esta técnica ha venido a poner solución a los problemas comentados para una serie de radionucleidos que se adaptan a las singularidades propias del AMS. En pocas palabras, consiste en combinar las técnicas de espectrometría de masas habituales, en las que se seleccionan la masa y carga de los componentes de un haz mediante campos electrostáticos y magnetostáticos, con un acelerador de partículas. Gracias a las altas energías alcanzadas, es posible la detección de los iones extraídos de la muestra en la fuente de iones, con detectores capaces de medir características nucleares, como el poder de frenado. Es por tanto una técnica de detección no radiométrica, ya que se detecta directamente el átomo ionizado, en lugar de la radiación emitida en su desintegración. Y gracias a la combinación de los filtros cinemáticos con las señales de los detectores nucleares, presenta una sensibilidad varios órdenes de magnitud por encima de las técnicas radiométricas o las técnicas de espectrometría de masas convencionales. Es interesante señalar que el AMS se desarrolló fundamentalmente gracias al interés por mejorar ciertos aspectos de la detección del 14C, cuyo periodo de semidesintegración es relativamente corto, y que puede ser detectado muy eficazmente mediante la técnica de centello líquido. Sin embargo, además de la sensibilidad, el AMS presenta otra serie de ventajas que comentaremos posteriormente, que incentivaron sin duda a la comunidad científica del momento para desarrollar la técnica que nos ocupa en este trabajo. Durante este tiempo la evolución ha sido constante. Si en principio el 14C era el impulsor y objetivo fundamental de la técnica, poco a poco se consiguió incluir en la lista de núcleos detectables mediante AMS algunos que se pueden considerar “clásicos”, como los señalados anteriormente, y hoy día la lista de isótopos de interés incluye cerca de treinta isótopos en todos los rangos de masa de la tabla periódica, desde el 3H hasta el 240Pu, pasando por 39Ar, 60Fe, 90Sr, 126Sn o 236U. En un aspecto puramente técnico, en los últimos años ha tenido lugar una “revolución”, al disminuir de manera considerable el tamaño de las instalaciones, pasando de utilizar aceleradores de varios megavoltios de potencial máximo, a pequeños aceleradores de apenas 50 kV, de modo que hoy día existen aceleradores adecuados para la datación por 14C accesibles a un gran número de laboratorios en todo el mundo. En la actualidad existen más de cincuenta instalaciones de AMS en todo el mundo. El objetivo prioritario de este trabajo es continuar y afianzar la labor de investigación de nuestro grupo de investigación en la técnica de AMS. Dicha labor comenzó hace unos ocho años, y ha dado sus frutos en forma de una Tesis Doctoral, colaboraciones en capítulos de libros, y más de diez artículos publicados en revistas internacionales. Además, la implantación de la técnica de AMS en España es un hecho, y se espera que a lo largo del año 2005 esté operativa la primera instalación, dotada de un acelerador tipo tandetrón de 1 MV, en el Centro Nacional de Aceleradores de Sevilla. Así, se ha continuado la investigación acerca del radionucleido 129I, del que se tenía experiencia previa, introduciendo además una nueva matriz de estudio. Además, se ha comenzado la investigación acerca de un nuevo radionucleido, “clásico” en AMS, como es el 36Cl. Dentro de esta nueva investigación hay que señalar dos vías. Por un lado, se ha trabajado en la mejora desde el punto de vista técnico de la detección de este radionucleido. Por otro, se ha trabajado en los procedimientos de preparación de muestras y análisis de resultados de dos tipos de muestras ambientales. Tras esta breve introducción, presentamos un Capítulo dedicado a la técnica de Espectrometría de Masas con Aceleradores. Se incluyen en el mismo una descripción de todos los elementos técnicos, junto a la física necesaria para entender su misión en una instalación de AMS. Se complemente además con una breve comparación con las técnicas radiométricas, y una reseña de las aplicaciones fundamentales del AMS. En el Capítulo 3 pasamos a una descripción específica de la instalación del Instituto de Física de Partículas del ETD de Zürich, que es donde se han realizado las medidas que presentamos en la medida de 36Cl y 129I, desde la fuente de iones, hasta el sistema de detección del 129I. la descripción del sistema de detección del 36Cl se deja para el Capítulo 4, donde se dan todos los detalles necesarios acerca de dicho sistema, incluido el sistema de identificación de las señales obtenidas en el detector. En este Capítulo encontramos un estudio comparativo entre dos posibles ventanas para el detector de ionización gaseosa, y se propone y analiza un nuevo sistema de identificación de las señales, comparándolo con el sistema utilizado en los últimos años. Por último, encontramos en este mismo Capítulo una sección que describe el diseño de una cámara de ionización, lo que expande la experiencia de nuestro grupo en el diseño y construcción de detectores en AMS, campo en el que se ha trabajado anteriormente con detectores de tiempo de vuelo para la medida de 129I. Esta cámara se ha probado en un experimento en el que se ha medido 36Cl a tan sólo 24 MeV de energía, la mitad de la utilizada habitualmente. El Capítulo 5 es una breve reseña acerca del comportamiento ambiental de los dos radionucleidos en los que se centra el trabajo, 36Cl y 129I, mientras el Capítulo 6 aborda los métodos radioquímicos que se han utilizado en la preparación de las muestras medidas posteriormente. Será en el Capítulo 7 donde mostraremos y analizaremos los resultados obtenidos en dichas medidas, en cuatro matrices ambientales diferentes. Se ha analizado 36Cl en muestras de agua de lluvia y en muestras de un testigo de hielo, y 129I en muestras de sedimento y en muestras de aerosoles. Por último, se tiene un Capítulo donde se muestra un resumen del trabajo y las conclusiones más relevantes obtenidas.